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Assessment of contaminants of emerging concern in European apex predators and their prey by LC-QToF MS wide-scope target analysis
(2022) Gkotsis, Georgios; Badry, Alexander; Nika, Maria-Christina; Claßen, Daniela; Nikolopoulou, Varvara; Drost, Wiebke; Koschorreck, Jan; Treu, Gabriele
Apex predators are good indicators of environmental pollution since they are relatively long-lived and their high trophic position and spatiotemporal exposure to chemicals provides insights into the persistent, bioaccumulative and toxic (PBT) properties of chemicals. Although monitoring data from apex predators can considerably support chemicalsâ€Ì management, there is a lack of pan-European studies, and longer-term monitoring of chemicals in organisms from higher trophic levels. The present study investigated the occurrence of contaminants of emerging concern (CECs) in 67 freshwater, marine and terrestrial apex predators and in freshwater and marine prey, gathered from four European countries. Generic sample preparation protocols for the extraction of CECs with a broad range of physicochemical properties and the purification of the extracts were used. The analysis was performed utilizing liquid (LC) chromatography coupled to high resolution mass spectrometry (HRMS), while the acquired chromatograms were screened for the presence of more than 2,200 CECs through wide-scope target analysis. In total, 145 CECs were determined in the apex predator and their prey samples belonging in different categories, such as pharmaceuticals, plant protection products, per- and polyfluoroalkyl substances, their metabolites and transformation products. Higher concentration levels were measured in predators compared to prey, suggesting that biomagnification of chemicals through the food chain occurs. The compounds were prioritized for further regulatory risk assessment based on their frequency of detection and their concentration levels. The majority of the prioritized CECs were lipophilic, although the presence of more polar contaminants should not be neglected. This indicates that holistic analytical approaches are required to fully characterize the chemical universe of biota samples. Therefore, the present survey is an attempt to systematically investigate the presence of thousands of chemicals at a European level, aiming to use these data for better chemicals management and contribute to EU Zero Pollution Ambition. © 2022 The Authors.
Ecological and spatial variations of legacy and emerging contaminants in white-tailed sea eagles from Germany: implications for prioritisation and future risk management
(2022) Badry, Alexander; Gkotsis, Georgios; Treu, Gabriele
The increasing use of chemicals in the European Union (EU) has resulted in environmental emissions and wildlifeexposures. For approving a chemical within the EU, producers need to conduct an environmental risk assessment,which typically relies on data generated under laboratory conditions without considering the ecological andlandscape context. To address this gap and add information on emerging contaminants and chemical mixtures,we analysed 30 livers of white-tailed sea eagles (Haliaeetus albicilla) from northern Germany with highresolution-mass spectrometry coupled to liquid and gas chromatography for the identification of >2400 con-taminants. We then modelled the influence of trophic position (Î´15N), habitat (Î´13C) and landscape on chemicalresidues and screened for persistent, bioaccumulative and toxic (PBT) properties using an in silico model tounravel mismatches between predicted PBT properties and observed exposures. Despite having generally lowPBT scores, most detected contaminants were medicinal products with oxfendazole and salicylamide being mostfrequent. Chemicals of the Stockholm Convention such as 4,4â€2-DDE and PCBs were present in all samples belowtoxicity thresholds. Among PFAS, especially PFOS showed elevated concentrations compared to other studies. Incontrast, PFCA levels were low and increased with Î´15N, which indicated an increase with preying on piscivorousspecies. Among plant protection products, spiroxamine and simazine were frequently detected with increasingconcentrations in agricultural landscapes. The in silico model has proven to be reliable for predicting PBTproperties for most chemicals. However, chemical exposures in apex predators are complex and do not solely relyon intrinsic chemical properties but also on other factors such as ecology and landscape. We therefore recom-mend that ecological contexts, mixture toxicities, and chemical monitoring data should be more frequentlyconsidered in regulatory risk assessments, e.g. in a weight of evidence approach, to trigger risk managementmeasures before adverse effects in individuals or populations start to manifest. © 2021 The Authors
Screening study on hazardous substances in marine mammals of the Baltic Sea
(Umweltbundesamt, 2022) Slobodnik, Jaroslav; Gkotsis, Georgios; Nika, Maria-Christina; Environmental Institute, s.r.o. (Kos); National and Kapodistrian University of Athens. Department of Chemistry. Laboratory of Analytical Chemistry; Institut für terrestrische und aquatische Wildtierforschung; Deutschland. Umweltbundesamt; Künitzer, Anita
Wie die HELCOM-Expertengruppe für Meeressäugetiere (EG MAMA; portal.helcom.fi, 2021) feststellt, liegen nur begrenzte Informationen über das Vorkommen, die (Öko-)Toxizität und die potenziellen gesundheitlichen Auswirkungen von Neuen Schadstoffen bei Meeressäugern vor. Neue Schadstoffe werden durch verschiedene anthropogene Aktivitäten in die Umwelt eingebracht, und einige dieser Stoffe haben das Potenzial, in Meeres-, Süßwasser- und/oder terrestrische Nahrungsnetze zu gelangen, wo sie sich anreichern können. Gegenwärtig fehlen häufig Informationen über die Exposition, und es besteht ein dringender Bedarf an ausreichenden Daten zum Vorkommen und die Auswirkungen, um CEC bewerten und gegebenenfalls Maßnahmen zur Risikominderung einleiten zu können. Ziel des Projekts war das Screening auf potenziell gefährliche Neue Schadstoffe in Meeressäugetieren aus der Ostsee unter Verwendung modernster analytischer Methoden für ein weitreichendes Ziel- und Verdachtsscreening. Zu diesem Zweck wurden 11 gepoolte Leber- und eine nicht gepoolte Muskelprobe von 11 Meeressäugern (Schweinswal (Phocoena phocoena), Gewöhnlicher Delphin (Delphinus delphis), Kegelrobbe (Halichoerus grypus), Seehund (Phoca vitulina)) von HELCOM-Vertragsparteien aus Deutschland, Schweden, Dänemark und Polen zur Verfügung gestellt. Die interessierenden Verunreinigungen wurden aus den gefriergetrockneten Matrizes mit Hilfe allgemeiner Extraktionsmethoden extrahiert, und die endgültigen Extrakte wurden sowohl mit Flüssig- als auch mit Gaschromatographie in Verbindung mit hochauflösender Massenspektrometrie (HRMS; LC-ESI-QToF und GC-APCI-QToF) analysiert. Die Proben wurden quantitativ auf das Vorhandensein von mehr als 2,500 organischen Schadstoffen untersucht, darunter Verbindungen verschiedener Klassen wie Arzneimittel, Kosmetika, Biozide, Pflanzenschutzmittel, illegale Drogen, Stimulanzien, Süßstoffe und Industriechemikalien (z. B. Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS), Flammschutzmittel, Korrosionsinhibitoren, Weichmacher, Tenside) sowie deren Umwandlungsprodukte (TPs). Darüber hinaus wurde eine Methode zur Analyse von 23 Verbindungen entwickelt, die in Sprengstoffen enthalten sind, die in der Vergangenheit in die Ostsee verklappt wurden, wobei ein anderes Verfahren zur Probenvorbereitung verwendet wurde. Eine spezifische Ziel-Screeningmethode, die dieselbe Probenvorbereitung verwendet, wurde auch für 13 neue phosphororganische Flammschutzmittel (OPFR) und zwei Dechloran-plus-Verbindungen angewandt.Das Verdachtsscreening von 65.690 umweltrelevanten Substanzen aus der NORMAN-Stoffdatenbank wurde an allen HRMS-Rohchromatogrammen durchgeführt. Die Chromatogramme wurden auch in die NORMAN Digital Sample Freezing Platform (DSFP) hochgeladen und stehen somit für das retrospektive Screening von noch mehr Verbindungen zur Verfügung, sobald die Informationen für deren Screening verfügbar sind. Insgesamt wurden in den untersuchten Proben 47 Schadstoffe aus verschiedenen chemischen Klassen festgestellt. Bei den meisten der nachgewiesenen Verbindungen handelte es sich um PFAS, gefolgt von Pflanzenschutzmitteln und deren TP, Industriechemikalien und Arzneimitteln und deren TP. Die am häufigsten vorkommenden Verbindungen waren PCB 101, l-PFOS, Hexachlorbenzol und 4,4-DDE (TP von DDT), die in allen untersuchten Proben nachgewiesen wurden. Die gemessenen Konzentrationen der einzelnen Stoffe wurden mit den PNEC-Werten (Predicted No-Effect Concentration) für Meeresfische aus der NORMAN-Ökotoxikologie-Datenbank verglichen, und 33 Verbindungen überschritten diese ökotoxikologischen Schwellenwerte, was auf mögliche negative Auswirkungen auf die Gesundheit der betroffenen Meeressäuger hinweist. Keiner der untersuchten Sprengstoffe wurde in einer der Proben oberhalb seiner Nachweisgrenze nachgewiesen. Fünf OPFRs wurden in mindestens einer Probe nachgewiesen, wobei Tris(3-chlorpropyl)phosphat in zehn von 12 Proben vorhanden war. Das Verdachtsscreening ergab das Vorhandensein von weiteren 30 Substanzen in den untersuchten Proben und ermöglichte eine halbquantitative Schätzung ihrer Konzentrationen. Diese Verbindungen wurden dann nach demselben Verfahren wie beim breit angelegten Ziel-Screening priorisiert. Das Ergebnis war, dass die Industriechemikalien 12-Aminododecansäure und 1,3-Dimethyl-3-phenylbutylacetat an erster Stelle standen, gefolgt von dem UV-Filter Octinoxat. Die meisten der entdeckten Chemikalien waren in der ECHA-Datenbank registriert, was auf ihre jährliche Produktion in großen Mengen hindeutet. Quelle: Forschungsbericht